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解除小天才电话手表原来的绑定手机，可以通过以下步骤操作。

1、打开小天才APP，在底部导航栏中点击“更多”选项。

2、进入更多页面之后，在顶部菜单栏中找到并点击“绑定与解绑”。

3、进入绑定与解绑页面之后，点击“解除绑定”选项。

4、在弹出的对话框中，点击“确定解绑”，即可成功解除原来绑定手机的操作。

在进行解绑操作时，需要输入手表的验证码，确保操作的安全性，如果还有其他问题或需要进一步的帮助，建议联系小天才的官方客服获取更详细的指导。